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Diffusion Models on Sampling Rare Events
- Speakers: Chenru Duan
Abstract
Transition state (TS) search is key in chemistry for elucidating reaction mechanisms and exploring reaction networks. The search for accurate 3D TS structures, however, requires numerous com- putationally intensive quantum chemistry calculations due to the complexity of potential energy surfaces. Here, we developed an object-aware SE(3) equivariant diffusion model that satisfies all physical symmetries and constraints for generating sets of structures – reactant, TS, and product – in an elementary reaction. Provided reactant and product, this model generates a TS structure in seconds instead of hours, which is typically required when performing quantum chemistry-based optimizations. The generated TS structures achieve a median of 0.08 Å root mean square deviation compared to the true TS. With a confidence scoring model for uncertainty quantification, we approach an accuracy required for reaction barrier estimation (2.6 kcal/mol) by only performing quantum chemistry-based optimizations on 14% of the most challenging reactions. We envision the proposed approach useful in constructing large reaction networks with unknown mechanisms.
화학 반응 경로 탐색을 위한 확산 모델 기반 천이 상태 예측
화학 반응 메커니즘을 규명하고 반응 네트워크를 탐색하는 데 있어 천이 상태(TS) 탐색이 중요합니다. 하지만 3차원 TS 구조의 정확한 예측은 퍼텐셜 에너지 면의 복잡성 때문에 많은 계산 리소스를 요구하는 양자 화학 계산을 필요로 합니다. 이 연구에서는 모든 물리적 대칭 및 제약 조건을 만족하는 객체 인식 SE(3) equivariant 확산 모델을 개발하여 초등 반응에서 반응물, 천이 상태, 생성물 세트를 생성합니다. 이 모델은 제공된 반응물과 생성물을 기반으로 褌 양자 화학 기반 최적화를 통해 일반적으로 필요한 수 시간 대신 불과 몇 초 만에 TS 구조를 생성합니다. 생성된 TS 구조는 실제 TS와 비교하여 평균 0.08 Å의 루트 평균 제곱 편차(RMSD)를 달성합니다. 불확실성 정량화를 위한 신뢰도 측정 모델을 사용하여 가장 어려운 반응의 14%만 양자 화학 기반 최적화를 수행함으로써 반응 장벽 추정 (2.6 kcal/mol)에 필요한 정확도에 근접합니다. 이러한 접근 방식은 메커니즘이 알려지지 않은 대규모 반응 네트워크 구축에 유용할 것으로 예상됩니다.
핵심 내용:
- 화학 반응 경로 탐색의 중요성
- 천이 상태(TS) 탐색: 3차원 구조 예측의 어려움
- 객체 인식 SE(3) equivariant 확산 모델 개발
- 정확하고 빠른 TS 구조 생성
- 불확실성 정량화를 통한 신뢰도 평가
- 반응 장벽 추정에 적합한 정확도 달성
- 알려지지 않은 메커니즘을 가진 대규모 반응 네트워크 구축, 응용 가능성